在对汉地的战事不顺的情况下，阿保机将俘掠来的汉民大量安置在辽河中游，这又引起与渤海国的冲突，阿保机对渤海觊觎已久，而每次兴兵南掠，又惟恐其在背后偷袭。
阿保机宣布“所谓二事，一事已毕，惟渤海世仇未雪，岂宜安驻！”倾师东征渤海，进围渤海国的西部重镇扶余府，四天后便将其攻克。仅用六天，契丹军便把渤海都城忽汗城团团包围。三天以后，渤海王大諲撰率领几百名大臣开城投降，阿保机将渤海改为东丹国，封耶律倍为东丹王，号“人皇王”。
其后的六个月，阿保机留在东丹国，一方面进讨拒不归附或降而复叛的渤海残余势力，一方面就地考察如何统治这片新征服的疆土。经其决策，东丹国保留原渤海国的政府体制和封建秩序，一用汉法。在黑龙江和乌苏里江流域广置官府，实施实际管理，灭亡渤海后，阿保机将势力扩大到了渤海沿岸，攫得今东北东部以东至日本海的大片物产丰饶的土地。在拥有大片腹地后，契丹既占有了控扼其未来对手女真族的据点，还彻底解决其南攻汉地的后顾之忧。
阿保机在征服渤海、返回皇都的途中病逝于扶余，终年五十五岁，阿保机的梓宫运抵皇都，暂且停放在子城西北，群臣为他上谥号为升天皇帝，庙号太祖。阿保机次子耶律德光在述律平的拥护下，越过长兄耶律倍而得以即位，即辽太宗，阿保机被葬于祖陵。
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